Njegovo najpoznatije djelo u širokim krugovima bio je takozvani Stanfordski zatvorski eksperiment iz 1971. godine kada je studente volontere nasumično podijeljene na "čuvare" i "zatvorenike" smijestio u "zatvor" postavljen u podrumu odjela za psihologiju na Stanfordu. Rečeno im je da će ih cijelo vrijeme nadgledati kamere.  

Bilo je 10 zatvorenika i 11 čuvara, s tim da se Zimbardo ponašao kao nadstojnik koji se uživio u lik, noseći sunčane naočale i tamno odijelo s kravatom. Upozorio je čuvare da ne smiju fizički nauditi zatvorenicima, ali da smiju koristiti bilo koje druge taktike koje žele.

Prvog dana, svi su završili u zatvoru, točnije podrumu podrumu Odjela za psihologiju na Stanfordu. Nije bilo prozora i nitko nije mogao znati je li noć ili dan.  Zatvorenici su skinuti do gola i temeljito pregledani, te su neko vrijeme morali stajati nagi. Nakon toga su primorani nositi široku odjeću (koju je Zimbardo nazivao haljinama), zbog koje su se kretali usporeno i pažljivo. Na glave su morali staviti ženske najlonke, kako bi djelovali kao da imaju obrijane glave, ali i kako bi im se ugrozila muževnost. Na kraju im je rečeno da zaborave svoja imena i da moraju odgovarati samo kad se prozove njihov zatvorenički broj, te im je pročitano 16 pravila kojih su se morali pridržavati ili će u suprotnom biti kažnjeni. 

Već drugog dana zatvorenici se pobunili

Čuvari su pak dobili uniforme, palice i sunčane naočale. Radili su u osmosatnim smjenama, te su nakon toga smjeli ići kući. Njih su zatvorenici morali pitati za dozvolu za bilo što: bilo da su željeli pričati, pušiti ili ići na zahod. Iako je prvi dan prošao potpuno mirno, bez ikakvih događaja, već 24 sata kasnije, zatvorenici su pokazali koliko su revoltirani ponašanjem čuvara. Skinuli su najlonke s glave i madrace s kreveta iskoristili kako bi se zabarikadirali i odvojili od trojice dežurnih čuvara. Na kraju su pozvani čuvari koji su aparatom za gašenje požara smirili situaciju, ali i osmislili nove načine ponižavanja i kažnjavanja zatvorenika.

Već trećeg dana jedan je zatvorenik doživio živčani slom, te je otpušten. Sljedećeg dana došao je novi zatvorenik koji je unio pomutnju, pa je uskoro cijeli odjel prebačen na drugu lokaciju. Nakon selidbe još je jedan zatvorenik otpušten nakon što je "poludio", kao i još dvojica mladića tijekom sljedeća dva dana. Peti zatvorenik otpušten je nakon što mu je po cijelom tijelu izbio psihosomatski uzrokovan osip.

Zimbardo je bio oduševljen i smatrao je eksperiment izuzetno uspješnim, jer su se stvari odvijale upravo onako kako je on i zamišljao. No šestog dana na ekipu je naletjela Christina Maslach, Zimbardova djevojka koja je upravo doktorirala na Stanfordu i koja je ugledala jednog "čuvara" kojeg je znala od prije, a koji se sad ponašao prilično grozno. Maslach je rekla Zimbardou da je to što čini neetično i da mora prestati. A on ju je poslušao. 

Osvijetlio najmračniju stranu ljudske prirode

U velikom članku objavljenom 1973. godine u časopisu Time, Zimbardo je tvrdio da je njegov pokus otkrio neke nove strane ljudske prirode, točnije da je osvijetlio onu najmračniju stranu kojoj dozvoljavamo da se uživi u ulogu koju su nam drugi namijenili i tako ostajemo pasivna bića koja nisu odgovorna za svoje ponašanje kad nam netko kaže da je to u redu i možemo se, bez straha od odmazde, ponašati kako poželimo.

Rezultati "Stanfordskog eksperimenta" koriste se za demonstraciju situacijskih čimbenika ljudskog ponašanja za razliku od osobnih. Napisano je nekoliko knjiga o "Stanfordskom eksperimentu", uključujući "Luciferov efekt". Zašto se dobri ljudi pretvaraju u zlikovce", koju je napisao sam Zimbardo, a snimljeni su i filmovi, uključujući "Eksperiment" (2010.) s Adrienom Brodyjem i "Stanfordski zatvorski eksperiment" (2015.) s Ezrom Millerom.

Više od 40 godina poslije, i danas se eksperiment  citira kao dokaz koliko čovjek može u trenu postati drugom čovjeku vuk, bez očitog razloga. Istodobno, kritizirana je i etička strana takvog eksperimenta i metodologija njegovog provođenja, kao i zaključci do kojih je Zimbardo došao kao rezultat njega (među onima koji su smatrali da je tumačenje rezultata "zatvorskog eksperimenta" netočno bio je poznati njemački socijalni psiholog Eric Fromm).

Zimbardovo istraživanje, prema osmrtnici koju je objavilo Sveučilište Stanford, otišlo je daleko izvan opsega "zatvorskog eksperimenta". U karijeri koja se proteže više od pet desetljeća, Zimbardo je istraživao teme kao što su uvjeravanje, promjena svjetonazora, kognitivna disonanca, hipnoza, kultovi, otuđenje, sramežljivost, vremenska perspektiva, altruizam i suosjećanje.

"Phil Zimbardo jedan je od najplodnijih i najutjecajnijih psihologa svoje generacije, istinski pionir na polju socijalne psihologije - rekao je profesor sa Sveučilišta Stanford Claude Mason Steele, autor nekoliko popularno-znanstvenih knjiga. Gotovo sva Zimbardova istraživanja pokazuju, primijetio je, u kojoj mjeri znanost može objasniti važne elemente našeg ponašanja.